Влияние исходной структуры частиц порошка меди на каталитические свойства оксида церия

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методами электронной микроскопии, электронной дифракции, рентгенофазового и микрорентгеноспектрального анализов, а также программируемого температурного восстановления СО (СО-ТПВ) исследовано влияние исходной структуры частиц порошков меди на каталитическую активность катализатора CeO2/Cu. Нанокомпозиты получены методом механохимического синтеза с использованием частиц меди, различающихся по размеру и морфологии: дендриты микронных размеров и наночастицы. Показано, что активность катализатора, полученного из наноразмерной меди, в 2 раза выше, что обусловлено наличием кластеров CuxO, расположенных на атомных ступеньках нанокристаллов оксида церия. Такое расположение кластеров, по-видимому, обеспечивает отсутствие блокировки активирующих центров. Таким образом, структура поверхности частиц оксида церия, формирующаяся при использовании наноразмерного порошка меди, является ключевым фактором, ответственным за каталитическую активность.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

О. М. Жигалина

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Автор, ответственный за переписку.
Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

О. С. Морозова

Федеральный исследовательский центр химической физики РАН им. Н.Н. Семенова

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Д. Н. Хмеленин

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Е. Н. Черковский

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

А. А. Фирсова

Федеральный исследовательский центр химической физики РАН им. Н.Н. Семенова

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

В. Г. Басу

Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Курчатовского комплекса кристаллографии и фотоники НИЦ “Курчатовский институт”

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Г. А. Воробьева

Федеральный исследовательский центр химической физики РАН им. Н.Н. Семенова

Email: zhigal@crys.ras.ru
Россия, Москва

Список литературы

  1. Soria J., Conesa J.C., Martinez-Arias A., Coronado J.M. // Solid State Ionics. 1993. V. 65. P. 755. https://doi.org/10.1016/0167-2738(93)90191-5
  2. James T.E., Hemmingson S.L., Ito T., Campbell C.T. // J. Phys. Chem. 2015. V. 119. P. 17209. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5b04621
  3. Lu J., Wang J., Zou Q. et al. // ACS Catal. 2019. V. 9. № 3. P. 2177. https://doi.org/10.1021/acscatal.8b04035
  4. Konsolakis M., Lykaki M. // Catalysts. 2021. V. 11. № 4. P. 452. https://doi.org/10.3390/catal11040452
  5. Varvoutis G., Lykaki M., Marnellos G.E., Konsolakis M. // Catalysts. 2023. V. 13. P. 275. https://doi.org/10.3390/catal13020275
  6. Фирсова А.А., Морозова О.С., Леонов А.В. и др. // Кинетика и катализ. 2014. Т. 55. № 6. С. 783. https://doi.org/10.7868/S0453881114060069
  7. Borchers Ch., Martin M.L., Vorobjeva G.A. et al. // J. Nanopart. Res. 2016. V. 18. P. 344. https://doi.org/10.1007/s11051-016-3640-6
  8. Морозова О.С., Фирсова А.А., Тюленин Ю.П. и др. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61. № 5. P. 741. https://doi.org/10.31857/S0453881120050081
  9. Zhigach A.N., Kuskov M.L., Leipunskii I.O. et al. // Bulletin of the Russian Academy of Sciences: Energetic. 2012. V. 3. P. 80.
  10. Shelekhov E.V., Sviridova T.A. // Met. Sci. Heat Treat. 2000. V. 42. P. 309. https://doi.org/10.1007/BF02471306
  11. Konsolakis M. // Appl. Catal. B: Enviromental. 2016. V. 198. P. 49. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.05.037
  12. Van Deelen T.W., Mejía C.H., De Jong K.P. // Nature Catal. 2019. V. 2. P. 955. https://doi.org/10.1038/s41929-019-0364-x
  13. Cipriano L.A., Di Liberto G., Pacchioni G. // ACS Catal. 2022. V. 12. № 19. P. 11682. https://doi.org/10.1021/acscatal.2c03020
  14. Gao Y., Zhang L., Van Hoof A.J.F., Hensen E.J.M. // Appl. Catal. A. General. 2020. V. 602. P. 117712. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2020.117712
  15. Cruz A.R.M., Assaf E.M., Gomes J.M., Assaf J.M. // Catal. Today. 2021. V. 381. № 1. P. 42. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2020.09.007
  16. Borchers Ch., Martin M.L., Vorobjeva G.A. et al. // AIP Adv. 2019. V. 9. P. 065115. https://doi.org/10.1063/1.5109067
  17. Paier J., Penschke C., Sauer J. // Chem. Rev. 2013. V. 113. P. 3949. https://doi.org/10.1021/cr3004949
  18. Chen A., Yu X., Zhou Y. et al. // Nature Catalysis. 2019. V. 2. P. 334. https://doi.org/10.1038/s41929-019-0226-6
  19. Puigdollers A.R., Schlexer P., Tosoni S., Pacchioni G. //ACS Catal. 2017. V. 7. P. 6493. https://doi.org/10.1021/acscatal.7b01913
  20. Kappis K., Papavasiliou J. // ChemCatChem. 2019. V. 11. № 19. P. 4765. https://doi.org/10.1002/cctc.201901108
  21. Martínez-Munuera J.C., Javier G.M., Yeste M.P. et al. // Appl. Surf. Sci. 2022. V. 575. P. 151717. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2021.151717

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
2. Рис. 1. Структура исходного порошка CeO2: светлопольное ПЭМ-изображение монокристаллической частицы (а), ТП ПЭМ-изображение поликристаллической частицы (б), энергодисперсионный спектр (в).

Скачать (215KB)
3. Рис. 2. РЭМ-изображения исходных порошков: CeO2 (а), дендритной меди Cu(М), полученный электрохимическим методом (б), меди Cu(N), полученный левитационно-струйным методом (в).

Скачать (177KB)
4. Рис. 3. Микротруктура частиц порошка Cu(N): цепочки частиц (а), ВРЭМ-изображение ядра и оболочки отдельной частицы (б), ПРЭМ-изображение и карты распределения меди и кислорода для отдельных частиц (в–д), энергодисперсионный спектр (е).

Скачать (357KB)
5. Рис. 4. Температурная зависимость конверсии CO: Cu(M)–CeO2 (1), Cu(N)–CeO2 (2).

Скачать (74KB)
6. Рис. 5. Структура частиц порошка CeO2 после измельчения в шаровой мельнице: ТП-изображение общего вида (а), ВРЭМ-изображение отдельных частиц (стрелки указывают на моноатомные ступени) (б), микроэлектронограмма (в).

Скачать (243KB)
7. Рис. 6. Структура композита Cu(N)–CeO2 после облучения электронным пучком в течение 10 мин: ВРЭМ-изображение (а), ЭДС-картирование (красный цвет – медь, зеленый – церий) (б).

Скачать (261KB)
8. Рис. 7. Структура композита Cu(M)–CeO2 при облучении электронным пучком в течение 10 мин: ВРЭМ-изображение (а), ЭДС-картирование (красный цвет – медь, зеленый – церий) (б).

Скачать (282KB)
9. Рис. 8. Кривые CO-ТПВ для катализаторов Cu(N)–CeO2: 1 – зависимость интенсивности сигнала масс-спектрометра (m/e = 44, CO2) от температуры (интенсивность МС-сигнала была нормализована к массе образца), 2 – изменение массы образца в зависимости от температуры.

Скачать (120KB)

© Российская академия наук, 2024